Aperock quello che ho provato è proprio LACP
Che io ricordi LACP non somma la banda per un singolo flusso fa load-balancing, non aggregazione vera, usando un hash su campi come:
IP sorgente/destinazione
MAC
porte TCP/UDP
quindi ogni singola connessione TCP viene sempre assegnata a una sola porta fisica.
La strada più promettente è SMB3 Multichannel come altri hanno già indicato.
Io proverei una configurazione con 2 IP differenti (della stessa subnet) sulle 2 nic del NAS con l'attenzione di impostare il gateway solo su 1 per evitare routing asimmetrico.